聚多巴胺(PDA)是一種先進的功能材料，其新興的光吸收性能使其成為材料科學(xué)應(yīng)用中的關(guān)鍵。然而，由于其復(fù)雜的結(jié)構(gòu)，合理設(shè)計和調(diào)節(jié)PDA的吸收特性具有挑戰(zhàn)性。在一份新的報告中，鄒源和中國高分子科學(xué)，光電子材料和物理化學(xué)領(lǐng)域的研究人員提出了一種簡單的方法來調(diào)節(jié)PDA的光吸收行為。為此，他們通過特定化學(xué)部分之間的連接在微結(jié)構(gòu)中構(gòu)建了供體-受體對。然后，他們使用了詳細的結(jié)構(gòu)和光譜分析以及密度泛函理論(DFT)模擬，以確認這種供體-受體分子對的存在。分子對可以降低能帶隙(或不存在電子的能隙)，并增加電子離域作用，以增強寬光譜范圍內(nèi)的光吸收。光熱效應(yīng)，該團隊在太陽能淡化過程中表現(xiàn)出色。該工作現(xiàn)在發(fā)表在“科學(xué)進展”上。

聚多巴胺

受黑色素生物大分子色素的啟發(fā)，聚多巴胺(PDA)在表面工程，光熱療法和生物成像中的應(yīng)用日益受到關(guān)注。PDA的強粘合性和吸光 性還可以在水修復(fù)過程中有益于界面工程?？茖W(xué)家提出了許多合成方法來制備PDA納米材料，盡管對調(diào)節(jié)其吸收光譜的關(guān)注有限。該多巴胺聚合過程由幾個復(fù)雜的途徑組成，因此尚未完全理解。結(jié)果，鄒等人。假定相對于PDA納米結(jié)構(gòu)中供體-受體對的高度共軛結(jié)構(gòu)的構(gòu)建可以調(diào)節(jié)樣品的吸收光譜。為了完成這項工作，他們開發(fā)了一種一鍋法合成策略來合成具有可調(diào)光吸收特性的PDA納米顆粒(NP)。

合成與表征

在合成過程中，他們將2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基(TEMPO)(一種典型的硝基氧基)直接與水溶液中的多巴胺共聚。他們通過將分子與5,6-二羥基吲哚(DHI)和Indole-5,6-quinone(IQ)低聚物共價連接來將TEMPO部分摻雜到聚多巴胺的微觀結(jié)構(gòu)中，以縮小能帶隙可以改善傳統(tǒng)聚多巴胺納米顆粒(PDA NPs)的光吸收性能。科學(xué)家通過電化學(xué)分析，密度泛函理論模擬和光譜測量證實了這一結(jié)果。這項工作證明了該產(chǎn)品出色的光熱效率，可用于界面太陽蒸汽產(chǎn)生和海水淡化。

在多巴胺和TEMPO聚合過程中建議的反應(yīng)途徑和中間體的形成。(a)在多巴胺和TEMPO聚合過程中建議的反應(yīng)途徑和機理。(b)反應(yīng)5分鐘后的粗產(chǎn)物溶液的ESI-MS光譜;(c)分配給(b)中主峰的擬議中間分子結(jié)構(gòu)。圖片來源：Science Advances，doi：10.1126 / sciadv.abb4696

科學(xué)家通過調(diào)節(jié)TEMPO的初始濃度，開發(fā)出三種類型的PDA NP(分類為1至3)，具有不同的摻雜含量和相似的粒徑。他們使用一種完善的方法，通過在銨存在下多巴胺的自聚合反應(yīng)來合成常規(guī)的PDA NP 。他們使用掃描電子顯微鏡，動態(tài)光散射和傅立葉變換紅外光譜(FTIR)觀察了所得PDA樣品的特征。使用X射線光電子能譜(XPS)，他們證實了所有PDA樣品中都存在碳，氮和氧元素，這突出說明了TEMPO摻雜的PDA NP的成功制備。根據(jù)結(jié)果??，鄒等人。假設(shè)有兩種可能的途徑形成交聯(lián)的大分子結(jié)構(gòu)。