金屬有機(jī)框架是一類(lèi)具有多孔分子結(jié)構(gòu)的材料，具有多種可能的應(yīng)用，例如捕獲有害氣體和催化化學(xué)反應(yīng)。它們由有機(jī)分子連接的金屬原子制成，可以以數(shù)十萬(wàn)種不同的方式進(jìn)行配置。

為了幫助研究人員篩選所有可能的金屬有機(jī)框架 (MOF) 結(jié)構(gòu)并幫助確定對(duì)特定應(yīng)用最實(shí)用的結(jié)構(gòu)，麻省理工學(xué)院計(jì)算化學(xué)家團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一個(gè)可以分析 MOF 特征的模型結(jié)構(gòu)并預(yù)測(cè)它是否足夠穩(wěn)定以供使用。

研究人員希望這些計(jì)算預(yù)測(cè)將有助于縮短新 MOF 的開(kāi)發(fā)時(shí)間。

麻省理工學(xué)院化學(xué)工程副教授 Heather Kulik 說(shuō)：“這將使研究人員能夠在遇到合成材料的麻煩之前測(cè)試特定材料的前景。”

麻省理工學(xué)院的團(tuán)隊(duì)現(xiàn)在正致力于開(kāi)發(fā)可用于捕獲甲烷氣體并將其轉(zhuǎn)化為有用的化合物(如燃料)的 MOF。

研究人員在兩篇論文中描述了他們的新模型，一篇在 化學(xué)學(xué)會(huì)雜志上 ，另一篇在 科學(xué)數(shù)據(jù)上。研究生 Aditya Nandy 和 Gianmarco Terrones 是 Scientific Data 論文的主要作者，Nandy 也是 JACS 論文的主要作者。Kulik 是這兩篇論文的資深作者。

建模結(jié)構(gòu)

MOF 由金屬原子組成，這些金屬原子通過(guò)稱(chēng)為接頭的有機(jī)分子連接起來(lái)，形成剛性的籠狀結(jié)構(gòu)。這些材料還具有許多孔隙，這使得它們可用于催化涉及氣體的反應(yīng)，但也可能使它們?cè)诮Y(jié)構(gòu)上不太穩(wěn)定。

“在工業(yè)規(guī)模上看到 MOF 的局限性在于，雖然我們可以通過(guò)控制每個(gè)原子在結(jié)構(gòu)中的位置來(lái)控制它們的特性，但就材料而言，它們不一定那么穩(wěn)定，”Kulik 說(shuō)。“它們非常多孔，可以在我們催化所需的現(xiàn)實(shí)條件下降解。”

20 多年來(lái)，科學(xué)家們一直致力于設(shè)計(jì) MOF，并且已經(jīng)發(fā)表了數(shù)千種可能的結(jié)構(gòu)。一個(gè)集中式存儲(chǔ)庫(kù)包含大約 10,000 個(gè)此類(lèi)結(jié)構(gòu)，但與已發(fā)表的有關(guān)這些結(jié)構(gòu)屬性的任何發(fā)現(xiàn)都沒(méi)有關(guān)聯(lián)。

Kulik 擅長(zhǎng)使用計(jì)算建模來(lái)發(fā)現(xiàn)材料的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系，他希望采用更系統(tǒng)的方法來(lái)分析和分類(lèi) MOF 的性質(zhì)。

“當(dāng)人們現(xiàn)在制作這些時(shí)，主要是反復(fù)試驗(yàn)。MOF 數(shù)據(jù)集非常有前途，因?yàn)橛泻芏嗳藢?duì) MOF 感到興奮，所以從每個(gè)人的工作中可以學(xué)到很多東西，但與此同時(shí)，它非常嘈雜，而且它的報(bào)告方式并不系統(tǒng)，”她說(shuō).

Kulik 和她的同事開(kāi)始使用自然語(yǔ)言處理算法分析已發(fā)表的 MOF 結(jié)構(gòu)和屬性報(bào)告。使用這種算法，他們搜索了近 4,000 篇已發(fā)表的論文，提取了有關(guān)給定 MOF 分解溫度的信息。他們還提取了有關(guān)特定 MO??F 是否能夠承受去除用于合成它們的溶劑并確保它們變得多孔所需的條件的數(shù)據(jù)。

一旦研究人員獲得了這些信息，他們就使用它來(lái)訓(xùn)練兩個(gè)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，以根據(jù)分子結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè) MOF 在溶劑去除過(guò)程中的熱穩(wěn)定性和穩(wěn)定性。

“在你開(kāi)始使用一種材料并考慮將其放大以適應(yīng)不同的應(yīng)用之前，你想知道它是否能承受住，或者它會(huì)在我想要使用它的條件下降解嗎?” 庫(kù)利克說(shuō)。“我們的目標(biāo)是更好地預(yù)測(cè)什么是穩(wěn)定的 MOF。”

更好的穩(wěn)定性

使用該模型，研究人員能夠識(shí)別影響穩(wěn)定性的某些特征。通常，具有較少化學(xué)基團(tuán)的更簡(jiǎn)單的接頭更穩(wěn)定?？讖揭埠苤匾涸谘芯咳藛T進(jìn)行分析之前，人們認(rèn)為具有較大孔徑的 MOF 可能過(guò)于不穩(wěn)定。然而，麻省理工學(xué)院的團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，如果大孔 MOF 結(jié)構(gòu)的其他方面抵消了大孔徑，那么大孔 MOF 可以保持穩(wěn)定。

“由于 MOF 有很多東西可以同時(shí)變化，例如金屬、連接體、連接性和孔徑，因此很難確定控制不同 MOF 家族穩(wěn)定性的因素，”Nandy 說(shuō)。“我們的模型使研究人員能夠?qū)ΜF(xiàn)有或新材料進(jìn)行預(yù)測(cè)，其中許多尚未完成。”

研究人員已經(jīng)在線(xiàn)提供了他們的數(shù)據(jù)和模型 。對(duì)使用這些模型感興趣的科學(xué)家可以獲得使現(xiàn)有 MOF 更穩(wěn)定的策略建議，他們還可以添加自己的數(shù)據(jù)和對(duì)模型預(yù)測(cè)的反饋。

麻省理工學(xué)院的團(tuán)隊(duì)現(xiàn)在正在使用該模型來(lái)嘗試識(shí)別可用于催化甲烷氣體轉(zhuǎn)化為可用作燃料的甲醇的 MOF。Kulik 還計(jì)劃使用該模型創(chuàng)建一個(gè)新的假設(shè) MOF 數(shù)據(jù)集，該數(shù)據(jù)集之前尚未構(gòu)建，但預(yù)計(jì)具有高穩(wěn)定性。然后，研究人員可以篩選該數(shù)據(jù)集的各種屬性。

“人們對(duì) MOF 感興趣，例如量子傳感和量子計(jì)算，各種不同的應(yīng)用，你需要以這種原子精確的方式分布金屬，??”Kulik 說(shuō)。