一個(gè)決定電池性能的關(guān)鍵但研究不足的參數(shù)是遷移障礙。它決定了離子通過電池內(nèi)部電極的速率，以及最終充電或放電的速率。由于在實(shí)驗(yàn)室中很難測(cè)量遷移障礙，研究人員通常使用不同的計(jì)算機(jī)模擬或近似值來快速預(yù)測(cè)遷移障礙值。然而，到目前為止，這些模擬中很少有經(jīng)過實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。

在一項(xiàng)新研究中，科學(xué)研究所 (IISc) 的研究人員及其合作者全面分析了廣泛使用的計(jì)算技術(shù)，并根據(jù)實(shí)驗(yàn)室測(cè)量中觀察到的實(shí)際數(shù)據(jù)驗(yàn)證了他們對(duì)遷移障礙值的預(yù)測(cè)。基于他們的分析，該團(tuán)隊(duì)提出了一套強(qiáng)有力的指導(dǎo)方針，以幫助研究人員選擇最準(zhǔn)確的計(jì)算框架來測(cè)試可用于未來開發(fā)高效電池的材料。

為手機(jī)和筆記本電腦供電的鋰離子電池由三個(gè)主要部件組成：固體負(fù)極(陽極)、固體正極(陰極)以及將它們分開的液體或固體電解質(zhì)。在充電或放電時(shí)，鋰離子會(huì)在電解液中遷移，從而產(chǎn)生電位差。“鋰離子電池中的電極不是 100% 固體的。把它們想象成海綿。它們有鋰離子必須通過的‘孔’，”材料工程系助理教授 Sai Gautam Gopalakrishnan 解釋說， IISc，以及發(fā)表在npj Computational Materials上的論文的通訊作者。

決定鋰離子穿透這些孔的速率的一個(gè)重要參數(shù)是遷移勢(shì)壘——離子穿過電極需要克服的能量閾值。“遷移障礙越低，電池充電或放電的速度就越快，”Reshma Devi 博士說。材料工程系的學(xué)生和該研究的第一作者。

“一組使用一種計(jì)算技術(shù)和另一組使用另一種技術(shù)計(jì)算相同的遷移障礙值。這些值可能是相等的，但我們不能確定這一點(diǎn)，”Gopalakrishnan 解釋說。

兩種特定的近似，稱為強(qiáng)約束和近似范數(shù) (SCAN) 和廣義梯度近似 (GGA)，是計(jì)算得出遷移障礙的最廣泛使用的方法，但每種方法都有其自身的缺點(diǎn)。“我們采用了九種不同的材料，”Reshma Devi 解釋道。“我們檢查了哪些近似值最接近每個(gè)的實(shí)驗(yàn)值。”

該團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，SCAN 泛函總體上具有更好的數(shù)值精度，但 GGA 計(jì)算速度更快。研究人員建議，發(fā)現(xiàn) GGA 在計(jì)算某些材料(如磷酸鋰)中的遷移勢(shì)壘時(shí)具有合理的準(zhǔn)確度，如果需要快速估計(jì)，它可能是更好的選擇。

Gopalakrishnan 說，這些見解對(duì)于尋求在新材料適用于電池相關(guān)應(yīng)用之前測(cè)試其性能的科學(xué)家來說可能很有價(jià)值。“假設(shè)您有一種未知材料，并且如果您想快速查看該材料在您的應(yīng)用程序中是否有用，那么您可以使用計(jì)算來做到這一點(diǎn)，前提是您知道哪種計(jì)算近似可以為您提供最接近的值。當(dāng)它出現(xiàn)時(shí)，這很有用到材料發(fā)現(xiàn)。”

該團(tuán)隊(duì)還致力于開發(fā)機(jī)器學(xué)習(xí)工具，以幫助加快預(yù)測(cè)各種材料 的遷移障礙。